ブックタイトル日本結晶学会誌Vol61No1

概要

日本結晶学会誌Vol61No1

木本浩司ベクトルrの関数であるADF像の強度j（r）は，原子の位置にピークをもつ物体関数o（r）と，入射プローブの強度プロファイルの関数p（r）（装置関数）とのコンボリューションで示される．j（r）＝o（r）＊p（r）（1）プローブ形状は対物レンズ（プローブ形成レンズ）の焦点などによって変化するが，焦点が変わっても画像が不鮮明になるだけで，原子コラムは常に輝点として観察される．また，試料膜厚が変化してもコントラストの反転がないという利点がある．これは各原子層で高角に散乱された電子が，膜厚が増すにつれて積算されていくという描像で表される．円環状の検出器で明視野像を観察すると，ABF像が得られる．収束半角20 mradの場合には環状検出器の検出半角範囲は10～20 mradに設定される場合が多い．ABF像は，ADF像で可視化することが困難な軽元素の観察に向いている．7）,8）図1cに示すように原子番号の大きなGaと軽元素のNがいずれも暗点として観察されており，例えば局所的なGaN結晶の極性判定にも利用できる．ABF像の観察手法はADF像ほど確立されたものではなく，観察条件によって原子番号依存性が変化することも指摘されている．おおむね原子が暗点と見え，（ADF像と比べると）原子番号に対して緩やかに強度が変化するため，軽元素と重元素を同時に観察するのに適している．ADF像やABF像を用いた結晶構造観察の例は枚挙に暇がない．特に新物質探索で，試料が複数の結晶相を含んでいる場合や，基板上に薄膜で合成された新規材料，9あるいはナノ材料群）には特に有効である．X線回折の結果と付き合わせながら，ADF/ABF像を使って中心対称の有無を確認したり，10）単位胞の取り方をX線回折の解析に逆に提案することも可能である．3．走査透過電子顕微鏡装置ここでは簡単に装置の構造を説明する．走査透過電子顕微鏡装置（図2a）は，電子銃，対物レンズ（収差補正装置），各種検出器などから構成される．TEMとSTEMの両方の観察が可能な装置が一般的であるが，両者の観察原理は異なる．TEMでは対物レンズが透過電子を結像するのに対し，STEMでは対物レンズは微小プローブの形成に用いられる．TEMではTEM像や回折図形を観察するが，STEMでは基本的には回折図形のみを観察し，実空間の情報はプローブを走査して取得する．図2bに示すような収束電子回折図形上に，BF/ABF/ADF検出器群が設置される．以下最近のSTEM装置開発の現状を述べよう．図2 STEM装置の概要．（Schematic drawings of STEMinstrumentandvariousdetectorsonadiffractionpattern.）（a）装置の模式図，（b）収束電子回折図形とSTEM検出器の配置例．3.1電子銃近年電子銃は，ショットキー放出型電子銃や冷陰極電界放出型電子銃の実用化により高輝度化し，微小プローブでも計測に十分なプローブ電流が得られるようになった．電子銃の輝度は，単位面積単位立体角あたりの電流［A sr－1 m－2］で表される．STEMは試料上に光源を縮小して投影する臨界照明である．レンズ群の収差による実効的な輝度の低下を無視すれば，光源縮小率と収束角および輝度からプローブ電流は一意に決まる．次項に述べる収差補正装置により収差の影響が小さくなってきたので，試料上に投影された光源径がプローブ形状を決める重要な因子となってきているとも言える．STEMの場合，電子銃は100～300 kVの加速電圧で用いられることが多い．加速電圧が高いほど電子の波長は短く空間分解能が高いが，試料中の原子をはじき出す照射損傷が増える．そのため従来の装置よりも加速電圧の低い（厳密な定義はないが，例えば100 kV未満）で，試料を壊さずに高空間分解能で観察する試みもなされている．11）さらに最近ではモノクロメーターを組み合わせて高いエネルギー分解能と高い空間分解能を両立できるようになってきた．12）入射プローブの半値幅は電子源のエネルギー広がりの影響を受けにくいが，加速電圧が低い場合には色収差によるプローブのぼけは無視できなくなる．今後低加速電圧での高分解能像観察の必要性が高まれば，STEM観察時にモノクロメーターがますます使われていくであろう．3.2収差補正装置STEM観察においてプローブ形状は空間分解能を決める決定的な因子である．収差補正装置により，収差の影16日本結晶学会誌第61巻第1号（2019）