ブックタイトル日本結晶学会誌Vol59No5

概要

日本結晶学会誌Vol59No5

熊本明仁，柴田直哉，藤平哲也，幾原雄一表1DFT計算より求めた界面の固着エネルギー（E ad）と界面原子間での平均結合距離（D int）. 11）（Adhesionenergies（E ad）and averaged bonding distances（D int）of the interfaces.）属（第3層）の3つの界面それぞれが界面エネルギーを最小にするよう自発的に構造形成したものと考えられる．4．おわりにInterface MaterialsTerminationsE ad（J/m 2）D int（A）（a）Al/AlNAl-N4.451.94（b）Al/AlNAl-Al2.462.71（c）MgO/AlNO-Al8.871.77（d）MgO/AlNMg-N4.812.40溶融接合はプロセスが単純であることから，さまざまな製造現場で広く実用的に用いられている．本稿では，そのような工業的に重要な界面においても最新の原子分解能STEM-EDS分析がきわめて有効であることを示した．原子レベルにまで高度化された解析手法が，今後実用材料の接合技術向上のための一助になれば幸いである．本稿で紹介した研究の一部は，日本電子㈱の名雪桂一郎氏，三菱マテリアル㈱中央研究所の寺崎伸幸氏，長友義幸博士，長瀬敏之氏，秋山和裕氏，黒光祥郎博士との共同研究により遂行されたものである．また，東京大学工学系研究科の木村鮎美氏にはTEM試料作製のサポートを受けたことに深く感謝する．また本研究の一部は，文部科学省委託事業ナノテクノロジープラットフォーム，新学術領域研究「ナノ構造情報のフロンティア開拓」の支援を受けて実施された．文献図4 DFT計算で構造緩和した界面構造モデル. 11）（Theenergetically stable heterointerfaces of differentpolarity predicted by DFT.）安定な界面Al/AlN（a），AlN/MgO（c）と対する極性反転した構造（b），（d）．それよりもエネルギー的に有利であることを示している．同様の方法で，MgO｛111｝極性（O極性とMg極性）の違いを考慮したAlN/MgO界面に関しても固着エネルギーを算出した（表1）．図4は，これら界面モデルの緩和後の構造を示している．DFT計算の結果，Al/AlN界面は図4aのN極性AlNの界面構造の形成が期待される．一方，AlN/MgO界面（O極性）はAl極性のAlNと形成された界面構造がエネルギー的に有利である（図4c）．これは二原子間での電気陰性度の違いが大きいAl-O結合によるものであり，表1に示す界面の二原子間の平均結合距離とも相関がある．これら界面モデルのDFT計算の結果，AlNに対して，Alが直接接合する場合N極性AlNが安定であり，MgOが存在していればAl極性AlNとの接合が安定であることが明らかになった．これらの計算結果は，積層界面の第1層でMgがOを伴って偏析したAl合金／AlN界面の実験観察結果とも符合しており，さらに第2層のAl（O,N）4四面体形成の可能性を示す結果となっている．両結果を照らし合わせると界面の層状構造は，図3に示した構造モデルのようになり，Al極性AlN（基板）とO極性MgO（第1層），O極性MgO（第1層）とAl極性AlN（第2層）および，N極性AlN（第2層）とAl金1）S. J. Pennycook and P. D. Nellist（Eds.）: Scanning TransmissionElectron Microscopy, Springer（2011）.2）柴田直哉,フィンドレイスコット,幾原雄一：日本結晶学会誌55, 362（2013）.3）松井良夫：日本結晶学会誌44, 138（2002）.4）Q. Fu and T. Wagner: Surface Science Reports 62, 431（2007）.5）P. Alemany: Surface Science 314, 114（1994）.6）M. W. Finnis: J. Physics-Condensed Matter 8, 5811（1996）.7）F. Ernst: Materials Science & Engineering R. 14, 97（1995）.8）Y. Ikuhara and P. Pirouz: Microscopy Research and Technique 40,206（1998）.9）M. S. Chen and D. W. Goodman: J. Phys.: Condens. Matter 20,264013（2008）.10）AA. Shirzadi and ER. Wallach: Mater. Sci. Technol. 13, 135（1997）.11）A. Kumamoto, N. Shibata, K. Nayuki, T. Tohei, N. Terasaki, Y.Nagatomo, T. Nagase, K. Akiyama, T. Kuromitsu and T. Ikuhara:Sci. Rep. 6, 22936（2016）.12）G. Kresse and J. Furthmuller: Phys. Rev. B 54, 11169（1996）.13）J. P. Perdew, K. Burke and M. Ernzerho: Phys. Rev. Lett. 77, 3865（1996）.14）G. Cliff and G. W. Lorimer: J. Microscopy 103, 203（1975）.15）N. R. Lugg, G. Kothleitner, N. Shibata and Y. Ikuhara: Ultramicroscopy151, 150（2015）.16）F. J. Esposto, C. -S. Zhang, P. R. Norton and R. S. Timsit: SurfaceScience 302, 109（1994）.17）X. Y. Liu, P. P. Ohotnichy, J. B. Adams, C. L. Rohrer and Jr., R. W.Hyland: Surface Science 373, 357（1997）.18）X. Y. Liu and J. B. Adams: Acta Materialia 46, 3467（1998）.19）M. R. S. Huang, R. Erni and C. -P Liu: Appl. Phys. Lett. 102,061902（2013）.20）R. N. Lumley, T. B. Sercombe and G. B. Schaffer: Metall. Mater.Trans. A 30A, 457（1999）.250日本結晶学会誌第59巻第5号（2017）